Les aventures musicales de Nico commencent en 1963 à Paris, où une apparition dans La dolce vita ouvre toutes les portes. Même s’il ne saurait rivaliser d’audace stylistique avec Federico Fellini, le cinéaste Jacques Poitrenaud a le sens du casting innovant – dans le rôle de l’effeuilleuse vedette de son nouveau film, Strip Tease, il préfère Nico à Ursula Andress, également pressentie. Poitrenaud a de surcroît l’oreille sûre : il fait appel à Serge Gainsbourg pour composer la bande-son, puis confie à Juliette Greco le soin d’interpréter la chanson du générique. Incapable de résister à la tentation de mettre une jolie fille devant un micro, Gainsbourg fait, de son propre chef, passer un essai vocal à Nico, promue vestale des night-clubs : « Pourtant si je suis toute nue/Je garde mon âme ingénue ».

En mai 1964, Paris porte à nouveau chance à Nico. Alors qu’il s’y promène en compagnie de son interprète français, Hugues Aufray, Bob Dylan tombe sous le charme de la grande Allemande à casque d’or ; en guise de cadeau, il lui offre une composition – « I’ll Keep It With Mine » – qui figurera en 1968 sur le premier album solo de Nico, Chelsea Girl.

La plus déterminante des rencontres parisiennes de Nico a toutefois lieu l’année suivante. En avril 1965, les Rolling Stones jouent à l’Olympia. En ce printemps, Brian Jones passe encore pour le leader du groupe. Après qu’une amie commune – le mannequin Zouzou – les a présentés l’un à l’autre, Brian et Nico se découvrent des atomes crochus. Quand vient l’été, Nico est à Londres, où le manager des Stones, Andrew Loog Oldham, vient de créer sa propre maison de disques, Immediate Records. Sous sa houlette, Nico enregistre dans un studio de Soho son premier single ; la chanson figurant en face A, « I’m Not Sayin’ » (« Je ne dis pas que je serai fidèle, mais j’essaierai… »), porte la signature du Canadien Gordon Lightfoot, la face B, « The Last Mile », est le fruit d’une collaboration entre Oldham et un jeune prodige de la guitare, Jimmy Page.

En décembre, Nico arrive à New York, où l’une de ses premières visites est destinée à un artiste à perruque blonde, qu’elle a rencontré à Paris, chez Castel. Quand Andy Warhol et son entourage entendent – et approuvent – « I’m Not Sayin’ », une illumination leur vient ; au début de janvier 1966, le Velvet Underground va s’enrichir d’un cinquième membre. Et faire de notables progrès en termes de photogénie.